一、超临界干燥法制备铈锆氧化物固溶体（论文文献综述）
魏亚彬[1]（2020）在《Mn-Ce-Ti-O复合气凝胶的制备及其低温NH3-SCR性能研究》文中指出MnOx-CeO2-TiO2三元复合催化剂由于具有脱硝性能高、制备方法简单和绿色易回收等优点,因此是当前NH3-SCR方向的研究热点。但是,这类催化剂的抗SO2性能有待于提高,这可能是由于其相对较小的介孔孔径。本论文基于MnOx-CeO2-TiO2三元组分,采用两种方法制备了具有较大介孔孔径的Mn-Ce-Ti-O复合气凝胶催化剂,研究了其NH3-SCR和抗水抗硫性能,及其与催化剂孔结构（孔径、孔容和比表面积）、酸性位点数量和表面可还原物种数量的关系。并对其NH3-SCR催化机理进行探讨。Ⅰ.采用环氧丙烷作为网络凝胶诱导剂,乙酰乙酸乙酯作为络合剂,通过一锅溶胶-凝胶法制备了具有较大介孔孔径的新型Mn-Ce-Ti-O复合气凝胶。研究了煅烧温度（400、500、600和700℃）对所得复合气凝胶NH3-SCR性能的影响。结果表明:600℃煅烧的Mn-Ce-Ti-O复合气凝胶具有最高的NH3-SCR活性和最低的表观活化能,这归因于其最丰富的路易斯酸位和最佳的还原性。在100 ppm SO2的存在下,MCTO-600催化剂的NO转化率在200℃时保持在100%,显示出优异的抗SO2中毒性能。其优异的抗SO2性能可能与其较大的平均孔径孔径（32 nm）和丰富的路易斯酸位有关,前者促进了 NH4HSO4的分解,而后者降低了 NH3的蒸气压。MCTO-600催化剂的NH3-SCR 催化机理包含 Langmuir-Hinshelwood（L-H）机理和 Eley-Rideal（E-R）机理,且以E-R机理为主要反应路径。Ⅱ.按照与上述相同的合成路径,制备出另一种类型的Mn-Ce-Ti-O复合气凝胶。不同之处在于,将间苯二酚（R）和糠醛（F）作为牺牲模板添加到上述前驱体溶液中,其在溶胶-凝胶过程中会发生缩聚,并在煅烧（400、500、600和700℃）过程中被除去,获得aRF-MCTO-x气凝胶,其中x表示煅烧温度。作为比较,将气凝胶前驱体在氮气氛围下进行碳化（400、500、600和700℃）获得了 nRF-MCTO-x气凝胶,其中x表示碳化温度。发现nRF-MCTO-x气凝胶具有较差的NO转化效率,nRF-MCTO-600在120-200℃的温度范围内仅有30%的脱硝效率。然而,aRF-MCTO-x气凝胶具有优异的NH3-SCR性能,aRF-MCTO-500在140-320℃时具有90%以上的脱硝效率,在160-300℃之间达到近100%的NO转化效率。进一步研究表明:RF牺牲模板的引入不但使aRF-MCTO-x复合气凝胶的比表面积、孔容、孔径都有一定程度的增大,而且还使其晶粒尺寸降低、表面酸性位点和可还原物种的数量增多,这些因素都促进了其低温NH3-SCR性能。Ⅲ.对aRF-MCTO-500和MCTO-500的抗SO2性能进行了比较,发现RF牺牲模板的引入提升了催化剂的抗SO2性能。在200℃时,当100 ppm SO2通入6 h后,前者NO转化率保持在100%,而后者的NO转化率却只有75%,这主要是由于aRF-MCTO-500（34 nm）较MCTO-500（22 nm）具有较大的平均孔径。使用XPS技术对毒化后的催化剂进行分析,发现aRF-MCTO-500的S 2p和N 1s轨道的峰面积和强度明显低于MCTO-500,证实RF牺牲模板的引入增强了前者的抗SO2性能。同时,在SO2毒化以后,aRF-MCTO-500 和 MCTO-500 表面 Mn4+/（Mn4++M n3++Mn2+）和Oα/（Oα+Oβ）的比值都有一定下降。
王起超[2]（2016）在《乙氧基化反应选择性催化合成乙二醇单丁醚》文中研究表明乙二醇单丁醚（ethylene glycol monobutyl ether,EGBE）作为非离子表面活性剂的一种,重点应用于洗涤、涂料以及医药等行业。乙二醇单丁醚的制备主要是以正丁醇（butyl alcohol）与环氧乙烷（Ethylene oxide, EO）为原料,通过乙氧基化反应来实现的。早期就有文献报道,醇类的乙氧基化反应存在酸、碱两种催化机理,其中酸催化代表性催化剂有SbCls等；碱催化代表性催化剂有KOH、NaOH 、C2H5ONa等。这些催化剂对乙氧基化反应都具有良好的催化活性,但是存在产物选择性低,催化剂与产物分离困难,而且腐蚀设备等问题。因此,开发高效、环保、稳定的新型催化剂成为丁醇乙氧基化反应的研究热点。本文筛选了几种制备工艺比较成熟的分子筛作为酸性催化剂和铈锆复合金属氧化物作为碱性催化剂,并用于丁醇与EO的乙氧基化反应研究；以乙二醇单丁醚为目标产物,自组装固定床反应器为反应装置；通过XRD、CO2-TPD、NH3-TPD、BET等测试方法对催化剂的结构及物理-化学性质进行表征,并同催化活性进行关联。重点考察了分子筛类型、复合金属氧化物类型、催化剂制备方法、铈锆配比、合成温度、焙烧温度等因素对催化性能的影响。筛选得到对丁醇乙氧基化反应具有最好催化活性的催化剂制备条件并对催化剂的稳定性进行考察。主要结论如下：（1）通过对不同硅铝比的H-ZSM5分子筛进行NH3-TPD表征,并与催化活性数据进行关联,得出丁醇与EO的反应在酸催化过程中,催化剂的弱酸位有利于主反应的进行,而强酸位的存在不利于主反应的进行。（2）通过不同类型催化剂的筛选,选择H-ZSM5、HY、ATP三种差异比较明显的催化剂进行BET测试,表征其织构性质对催化活性的影响。得出在酸性质接近时,较大比表面积、大孔径和大孔容有利于提高反应的稳定性。其中Si/Al=10的HY分子筛,原料EO转化率达到100%,目标产物乙二醇单丁醚选择性82%,且该活性状态能稳定370 h以上,具有很好的应用前景。（3）碱性催化剂选择原料转化率和目标产物的选择性方面都较好铈锆复合金属氧化物。催化剂的制备方法采用表面活性剂模板法,铈锆配比为0.65：0.35,催化剂水浴合成温度为30℃,焙烧温度为800℃为铈锆复合氧化物的最佳制备条件,此时制备的催化剂的催化活性表现为原料EO的转化率可以达到100%,目标产物乙二醇单丁醚的选择性达到86.5%,且稳定性能达到260 h以上。
袁发贵[3]（2015）在《铈锆固溶体的合成及其催化氧化CO性能研究》文中提出随着经济社会的发展,汽车尾气排放的日益加剧,因为贫氧而导致烃类等含碳化合物的不完全氧化而产生的CO越来越多。另外,在卷烟燃烧所产生的大量化合物中,一氧化碳（CO）是一种对人体健康有很大危害的气体之一,对于CO的消除刻不容缓。铈锆固溶体有良好的储放氧性能和热稳定性,在机动车尾气催化净化等领域有很重要的作用。铈锆固溶体的氧化还原性能和储氧性能与其氧空穴的浓度、氧空位的迁移速率、表面积和阴离子缺陷的形成等因素密切相关。为进一步改善铈锆固溶体的催化氧化能力,在众多研究方法中,铈锆固溶体的制备最为关键。本论文研究应用两种方法制备铈锆固溶体。一种是改进的柠檬酸法,另一种是生物模板法。在介孔材料制备的方法中,模板法一直是制备研究的重点。生物模板的来源广泛可再生、结构独特、容易去除等优点,备受关注。本论文首次利用烟草废次物（主要是烟叶叶片和烟梗条）和烟梗丝为生物模板,成功制备了铈锆固溶体。并进行了扫描电子显微镜（SEM）、透射电子显微镜（TEM）、N2吸附-脱附、X射线衍射法（XRD）、光电子能谱（XPS）、程序升温还原（H2-TPR）、储氧量（OSC）和CO氧化活性评价等表征和检测。实验研究表明：以柠檬酸法制备的CexZr1-xO2的CO氧化活性是随着Zr含量的增加而下降,这是因为ZrO2的CO氧化活性非常差,ZrO2的引入,导致活性物种CeO2的减少,引起CO氧化活性的降低。以烟草废次物（主要是烟叶叶片和烟梗条）为生物模板,成功制备了铈锆固溶体。实验研究表明,以烟叶叶片为模板制备的铈锆固溶体,对CO的氧化活性不高,但是具有很高的储氧量（OSC）,达到1976μmol/g。而用烟梗条为模板制备的铈锆固溶体,对CO的氧化活性比以烟叶叶片为模板制备的铈锆固溶体高,但是储氧量却低得多。以烟梗丝为生物模板制备的不同铈锆比的固溶体,在CO的氧化活性评价中表现出很高的活性,尤其是铈锆比为1：1的固溶体对CO起燃活性温度最低,起燃活性温度（T50）为153℃,均高于文献所报道的铈锆固溶体对CO的氧化活性。
邓莲[4]（2014）在《掺杂Cu的Ce-Zr-O2催化剂在富氢气中CO选择性氧化的研究》文中进行了进一步梳理在生活节奏越来越快的当今社会,人们已习惯了出门以车代步,为此带来的环境污染和能源紧张问题越来越严重,质子交换膜燃料电池（PEMFC）作为一种清洁、高效的能源开始受到了人们的密切关注。而氢源中存在的少量CO易引起电池阳极中毒,怎样尽可能地去除富氢气中的CO是燃料电池需攻克的关键技术,也是近年来的研究热点。富氢气中脱除CO的研究主要从寻找高效CO催化性能的催化剂、改良催化剂的制备方法以及探寻反应过程中催化剂的催化机理三个方面入手。本文引进种全新的制备催化剂的方法来制备CO选择性催化材料,并且系统的研究了用新方法制备的铈锆固溶体以及掺杂铜和其他过渡金属的催化剂对富氢气中CO选择性催化氧化性能。论文中比较了不同制备方法对铈锆固溶体催化性能的影响,并考察了制备条件对铈锆催化剂催化性能的影响；研究了掺杂铜后催化剂催化性能的影响,并考察了制备条件、反应条件对掺杂铜后催化剂性能的影响以及多元过渡金属对催化剂催化性能的改善作用。经过不同制备方法的对比、用新方法制备的催化材料CO催化性能的考察以及实验过程中制备条件的优化,可以发现,尿素研磨燃烧法是一种具有发展潜力的制备材料的方法。首先比较了模板法、溶胶-凝胶法和尿素研磨燃烧法等制备方法对Ce0.8Zr0.2O2固溶体CO选择性催化氧化性能的影响,发现溶胶-凝胶法和尿素研磨燃烧法制备的铈锆固溶体催化剂对CO选择性催化氧化反应具有良好的催化性能,而尿素研磨燃烧法相对于溶胶-凝胶法,制备过程简单,耗时短,在制备方法上具有一定的优越性。考察了尿素研磨燃烧法中制备条件（Ce/Zr比、煅烧温度和尿素添加量）对铈锆固溶体催化性能的影响,并得出当Ce/Zr比为4/1,煅烧温度为300℃,添加尿素适量时,铈锆固溶体具有最优的CO催化活性。此外,还研究了在Ce0.8Zr0.2O2中掺杂铜后催化剂的催化性能,发现尿素研磨法制备的催化剂具有更好的CO催化活性。优化了此催化剂的制备条件和实验条件,当铜质量分数含量为10%,材料煅烧温度为300℃时,催化剂具有最佳的CO催化活性,反应温度为160℃,CO转化率可以达到100%。空速适应性强,当空速从12000h-1增至30000h-1,该催化剂的CO催化活性和O2的选择性没有大的变化。同时,该催化剂具有良好的稳定性,在连续反应24小时时间里,催化剂的CO催化活性和02的选择率能够分别保持在99%和49.6%左右。进一步在Cu-Ce0.8zr0.202催化剂中进行多元掺杂加入Co,发现该催化剂对CO催化氧化具有很好的促进作用,当Co和Cu质量分数比为1/10时,这种促进作用达到最大程度。另外,还考察了其他过渡金属Ni、Fe、Zn和Mo的多元掺杂对Cu-Ce0.8Zr0.2O2催化剂的CO催化氧化性能的影响,其中Fe的掺杂对Cu-Ce0.8Zr0.2O2催化剂CO催化性能具有很强的促进作用,Ni、Zn和Mo的掺杂均对Cu-Ce0.8Zr0.2O2催化剂CO催化性能具有抑制作用。论文还通过XRD、BET和H2-TPR等表征和评价手段,发现用尿素研磨燃烧法制备的铈锆固溶体的CO催化活性大小与材料比表面积没有直接的关系,与是否形成铈锆固溶体以及其表面Ce4+多少有关。关于Cu-Ce0.8Zr0.2O2催化剂,氧化铜在铈锆固溶体中的分散形态主要有三种,固溶体表面上高度分散的氧化铜,进入铈锆固溶体晶格中的氧化铜以及团状的氧化铜,它们分别与载体产生强作用力、弱作用力和无作用力,这些相互作用力的大小直接关系到铜与铈锆固溶体间的协同作用的大小,进而影响其CO催化性能。
金鑫[5]（2014）在《铈锆复合氧化物制备方法探析》文中指出随着汽车数量的不断增加,汽车尾气的排放量也在不断的增多。CexZrl-xo2由于自身的抗高温性能、良好的老化性能、储氧能力较高以及低温还原性能等优势,是现代新一代三效催化剂材料中的重要组成部分,其对于处理汽车尾气具有十分重要的作用。因此,本文针对铈锆复合氧化物的制备方法进行详细的分析。
杨家富[6]（2013）在《高性能铈锆氧化物的制备及工业化生产》文中研究表明汽车尾气排放产生的环境污染问题在当今社会已经引起了越来越广泛的关注，而三效催化净化技术（TWC）是目前治理汽车尾气污染最有效的手段。在三效催技术中，铈锆复合氧化物储氧材料作为重要助剂，具有拓宽空燃比工作窗口和稳定催化剂性能的重要作用。为了更有效的降低尾气污染物的排放，三效催化剂趋向于在较高的操作温度窗口（1000-1100℃）下工作，这极易导致铈锆复合氧化物高温烧结，造成比表面积降低及储氧能力减少，使TWC的催化活性降低。因此，提高铈锆复合氧化物储氧材料的热稳定性成为制备具有高性能三效催化剂的关键。本文对实验室小试方法进行探索，分别采用共沉淀法、共沉淀-超临界干燥法（二氧化碳或乙醇）、共沉淀-水热法制备了CZPN。采用氮气等温吸脱附、X-射线粉末衍射（XRD）和氢气程序升温还原（H2-TPR）等表征手段研究了不同制备工艺条件下所得样品的比表面积、晶相结构和氧化还原性能。结果表明，利用共沉淀法所得CZPN样品经1000℃老化12h后，仅具有30.24m2/g的比表面积和0.12cm3/g的孔体积；利用共沉淀-CO2超临界干燥法制备的CZPN样品经1000℃老化12h后具有最高的比表面积（54.2m2/g）和最大孔容（0.491cm3/g），且拥有较宽的介孔孔径分布范围（10-100nm）；利用共沉淀法-水热法所得的CZPN样品老化后，比表面积达到41.1m2/g，孔容为0.21cm3/g，其介孔孔径分布范围为7-15nm。相应的XRD和H2-TPR实验结果表明，三种方法所制得CZPN样品均为CeO2立方相结构，共沉淀-水热法得到CZPN的样品具有最大的耗氢量（23.7μmol/g）。考虑到中试成本及合作企业现状，我们采用了共沉淀-水热法的工业化中试制备流程，制备了CZPN和CZLY。采用XRD、氮气等温吸脱附分别测试了中试样品的晶体结构与比表面积和孔分布，并测试了样品的储氧能力（OSC）。结果表明，中试CZPN和CZLY样品晶型结构仍为CeO2立方相。新鲜CZPN和CZLY样品的比表面积分别为127.83m2/g、125.68m2/g，孔径分布范围分别为4-10nm、2-7nm，平均孔径分别为7.09nm、4.72nm。老化CZPN和CZLY样品比表面积分别为30.55m2/g和24.61m2/g，孔径分布范围变宽，分别为10-40nm和10-20nm，平均孔径也增加到24.55nm和13.24nm。老化样品的OSC测试结果表明，CZPN和CZLY样品的OSC分别为92.14μmol/g和75.16μmol/g的储氧量，具有良好的储氧性能。
王兴智[7]（2012）在《催化燃烧甲烷催化剂的合成及其性能研究》文中研究指明催化燃烧甲烷可以提高能源利用率，降低污染物的排放指标，是人类一直追求的清洁能源，因此对其研究探索具有一定的实用价值和现实意义。本论文采用浸渍法和微波辅助法分别制备了一系列负载型钯催化剂Pd/Ce1-xZrxO2，考察了催化剂在催化甲烷燃烧反应中的活性，并结合XRD、N2吸附脱附、TEM、Raman、H2-TPR、XPS等技术对催化剂进行研究分析。浸渍法中考察了不同沉淀剂，载体不同制备方法，载体掺杂La元素后制得的催化剂对催化甲烷燃烧反应活性的影响。采用微波辅助法合成了Pd/Ce1-xZrxO2催化剂，并探索了制备过程中微波时间、微波功率、微波反应介质、反应介质最佳体积比、氯化钯溶液浓度、钯负载量、pH值、甲烷反应气的流速、甲烷反应气配比等多种因素对催化剂催化性能的影响。
王姿姿[8]（2012）在《高比表面积铈锆固溶体的制备与性能研究》文中指出汽车尾气排放的污染物严重威胁着生态环境和人类的健康,发展有效的汽车尾气后处理技术来降低有害气体的排放成为必需。由于三效催化技术具有净化率高、净化气体全面等优势,成为了国内外的技术主流。二氧化铈因其具有独特的储放氧性能,可作为三效催化剂的组分之一,但其热稳定性差。可通过引入锆形成铈锆固溶体,提高其热稳定性。汽车尾气催化剂的较高的使用温度（最高可达1000℃以上）要求铈锆固溶体具有较高的热稳定性,即经高温老化处理后仍保持较大的比表面积和较好的储放氧性能,并能适应汽车复杂的工况,从而满足日益严格的机动车尾气排放标准。本文通过对铈锆复合氧化物添加镨、钕、镧等,并分别采用共沉淀法、微乳液法、水热法、共沉淀和超临界干燥相结合、微乳液法和超临界干燥相结合、水热法和超临界干燥相结合,经高温焙烧,制备出高比表面积的铈锆固溶体。采用X射线衍射（XRD）、氮气等温吸脱附和顺磁共振波谱（EPR）表征了铈锆固溶体的结构；通过氢气程序升温还原技术（H2-TPR）表征了铈锆固溶体的氧化还原性能；采用储氧性能（OSC）测试研究了铈锆固溶体的储氧量。表征结果显示,共沉淀法合成中,镨、钕的掺杂和双氧水的添加,可提高铈锆复合氧化物的比表面积和耐高温性能；共沉淀-乙醇超临界干燥法中,经550℃焙烧得到的样品比表面积高于170m2/g,经1000℃焙烧12小时得到的样品比表面积仍高于40m2/g,得到了高比表面积的立方相铈锆固溶体。通过微乳液法和水热法制备的铈锆镨钕复合氧化物均为立方相铈锆固溶体。水热法合成过程中表面活性剂的添加、温度和压力的改变,都会影响到铈锆固溶体的比表面积和孔分布；水热法加入表面活性剂,制备出的样品经1000℃焙烧12小时后,比表面积仍具有41m2/g,并且提升水热温度可提升样品的耐高温性能。水热法添加表面活性剂后得到的样品,其氧化还原性能高于微乳液法得到的样品。超临界干燥制备的样品经1000℃焙烧12小时后,其比表面积仍旧高于35m2/g,具有很好的耐高温性能。微乳液法与超临界相结合制备的样品具有最高的比表面积,550。C焙烧2小时和1000℃焙烧12小时的样品的比表面积为196.2和63.3m2/g。共沉淀法-超临界干燥中,掺杂镨、钕和镧的样品的比表面积高于掺杂镨和钕的样品；微乳液法-超临界干燥中,掺杂镨、钕的样品的比表面积高于掺杂镨、钕和镧的样品。微乳液法-超临界干燥制备铈锆固溶体的氧化还原性能高于共沉淀法-超临界干燥制备的铈锆固溶体。无论是镨、钕掺杂的样品还是镨、钕和镧掺杂的样品,均为立方铈锆固溶体相。结合OSC测试结果可以发现,稀土掺杂的铈锆复合氧化物与纯铈锆复合氧化物相比：氧化还原能力更强、比表面积更大、储氧量更高。与超临界干燥方法结合可提高共沉淀法或微乳液法制备样品的比表面积和储氧量以及热稳定性。微乳液法-超临界干燥制备的样品比表面积最大、储氧性能最好,热稳定性最好。
韩玉惜[9]（2012）在《轻型柴油车尾气氧化催化剂中铈锆复合氧化物/氧化铝/分子筛材料催化性能的研究》文中研究说明轻型柴油车具有较高的燃烧效率、更大的扭矩、较少的CO2排放量以及更高的可靠性和更长的使用寿命,因而受到广泛关注。目前在欧洲轻型柴油车比较普及,具有较高的市场占有率,德国、法国和意大利等国家的轻型柴油车占到50%左右。在我国经济飞速发展和能源、环境可持续发展要求的大背景下,轻型柴油车在我国迎来了较快速的发展,然而这也带来了相应的环境污染问题。本文以治理柴油车尾气中的可溶性有机物（SOF）、HC和CO为出发点,系统研究了三方面内容：（1）铈锆比例对铈锆复合氧化物结构及其单Pt催化剂催化氧化性能的影响；（2）不同载体及其负载单Pt催化剂催化氧化性能的研究；（3）三组分载体及其单Pt催化剂催化氧化性能的研究。并通过XRD、N2吸附/脱附、OSCC、H2-TPR、原位DRIFT等多种实验手段对载体材料及其负载单Pt催化剂的物化性质进行了详细的表征、评价和分析,得到的主要结果如下：1.采用共沉淀法+乙醇介质超临界干燥方法制得的铈锆复合氧化物具有圆柱形管状孔结构和较大的比表面积,适量Zr的添加增强了铈锆复合氧化物和其单Pt催化剂体相氧向表面迁移的能力,提高了其储氧量和还原性能,其中C1Z1具有最大比表面积（112.m2/g）、最好的还原性能和最高的储氧量（433.6μmolO2/g）。2.C1Z1对SOF的催化氧化具有较高活性,大孔径、高比表面积和储氧量、较强的还原性能有利于SOF的催化氧化；负载贵金属Pt后催化剂的孔径有所收缩,使其催化氧化SOF的起燃温度升高,但Pt/C1Z1仍具有相对低的SOF起燃温度。同时对于HC/CO混合气的催化氧化,Pt/C1Z1也表现出良好的催化氧化活性。3.不同载体及其单Pt催化剂对SOF的催化氧化性能与其还原性能、储放氧性能和平均孔径相关,催化氧化性能顺序为Pt/C2Z1>Pt/Hβ>Pt/HZSM-5>Pt/Al2O3>Pt/SBA-15> Pt/USY;各催化剂对CO的催化氧化性能顺序为Pt/HZSM-5> Pt/Hβ>Pt/USY> Pt/SBA-15>Pt/Al2O3>Pt/C2Z1；对HC的催化氧化活性顺序为Pt/USY>Pt/C2Z1>Pt/SBA-15> Pt/Hp>Pt/HZSM-5>Pt/Al2O3。4.各载体组分间具有较强的协同作用,ACZZ.ACZβ三组分载体比相应单组份载体对SOF具有更好的催化氧化性能。而各载体负载Pt后再混合制得的催化剂（Pt/ACZZ-JY和Pt/ACZβ-JY）对SOF、HC/CO的催化氧化性能均要比各载体机械混合再负载Pt制得的催化剂（Pt/ACZZ-YJ和Pt/ACZα-YJ）的高。高比表面的分子筛有利于Pt的分散,从而有利于对CO、HC的催化氧化。对于Pt/ACZZ-YJ和Pt/ACZα-YJ催化剂,由于Pt与CZ载体之间有更强的相互作用,有利于Pt在CZ表面的分散,对CO、HC的氧化性能则表现出与单组份CZ负载Pt催化剂的类似特性。
李光凤[10]（2012）在《过渡金属掺杂对Ce0.67Zr0.33O2复合氧化物的性质及其负载单Pd催化剂三效催化性能的研究》文中进行了进一步梳理汽车尾气产生的污染问题在当今社会已引起了越来越多的重视,三效催化剂是消除汽车尾气污染的最有效的手段之一。在理论空燃比条件下,它能够同时且有效地还原NO、氧化CO和HC。CeO2-ZrO2复合氧化物作为催化剂的涂层材料,由于它所具有的由Ce的可逆氧化还原反应产生的储存/释放氧能力,可以调节尾气中氧含量的波动,因此该材料在三效催化剂中得到广泛应用。近几年来,为了满足越来越严格的汽车尾气排放法规,对三效催化剂的催化性能如催化剂的冷启动性能和高温稳定性等的要求也越来越高。为进一步改善铈锆固溶体材料的结构/织构和储放氧性能,近年来,人们对铈锆固溶体体系中掺杂其它金属元素,如稀土金属、过渡金属和碱土金属等形成的CeO2基多组分复合氧化物极为关注。已有较多的研究表明,通过掺杂少量的掺杂剂Y3+、La3+和Pr3+等,可进一步提高CeO2-ZrO2复合氧化物的氧储存/释放过程中的氧流动性、氧空穴浓度,尤其对其热稳定性的提高有显着的促进作用。我们的研究也表明,由于过渡金属等存在多种氧化状态,具有活泼的氧化还原性能,加上纳米尺度下材料所表现出来的特殊性能,与载体以及贵金属间的强相互作用,也可明显促进催化剂的三效性能。本论文利用粉末X射线衍射（XRD）、N2吸脱附、紫外拉曼光谱（UV-Raman）、透射电镜（TEM）、X-射线光电子能谱（XPS）、原位拉曼（in situ Raman）.储放氧性能测定（OSCCDOSC）、程序升温还原（H2-TPR）和活性评价等实验手段,系统地研究了掺杂不同过渡金属、不同Fe、Ni掺杂量以及不同方法掺杂过渡金属Ni对CZ固溶体的织构-结构、储放氧性能、还原性能、热稳定性及其负载单Pd三效催化剂催化性能的影响。得到的主要认识和结论如下：1.研究了过渡金属（Cr、Mn、Fe、Co和Ni）掺杂对CZ固溶体的织构-结构、还原性能、储放氧性能及其负载单Pd催化剂三效催化性能的影响。结果表明,老化前后各催化剂的三效催化活性和空燃比窗口宽度（W值）的顺序都表现为Pd/CZCo、Pd/CZFe>Pd/CZNi> Pd/CZ>Pd/CZMn>Pd/CZCr.过渡金属掺杂后其催化性能的不同与载体的结构-织构性质、还原性能及储放氧性能有关。掺杂的过渡金属离子均可以进入到CeO2晶格中而形成Ce-Zr-M-O三组分固溶体,其结构均一性顺序为CZFe-CZCo>CZNi-CZ>CZMn> CZCr。Fe、Co和Ni的掺杂明显改善了CZ复合氧化物的结构-织构性质,增大了表面积和孔体积,晶粒尺寸减少,并形成了结构较均一的Ce-Zr-M-O三组分固溶体,从而有利于Ce4+→Ce3+的还原或氧空穴的形成,增加了氧流动性,进一步提高了复合氧化物载体的还原性能和低温条件下的储放氧性能。同时Fe、Co和Ni的掺杂也促进了PdOx与载体Ce-Zr-M-O间的相互作用,有利于贵金属PdOx物种的分散和高温稳定,也提高了催化剂的还原性能,从而有利于其三效催化性能的提高。而Cr、Mn掺杂后,其晶粒尺寸明显增大,所形成的Ce-Zr-M-O三组分固溶体中有少量团簇的Cr或Mn离子存在,其结构均一性较差,也不利于PdOx物种的还原。2.研究了Fe掺杂量对CZ固溶体的织构-结构、还原性能、储放氧性能及其负载单Pd催化剂三效催化性能的影响。结果表明,掺杂1%Fe的Pd/CZFe催化剂表现出了最好的CO、HC、NO和NO2催化消除活性和最宽的三效操作窗口。这主要是由于1%的Fe掺杂可形成结构均一性较好的三组分固溶体,在氧化或还原气氛下均有利于Ce4+→Ce3+的还原或氧空穴的形成,从而提高了复合氧化物载体的低温储放氧性能。同时适量Fe的掺杂可增强Ce-Zr与Fe间的相互作用,进一步提高了复合氧化物载体和其负载Pd催化剂的还原性能。3.研究了Ni掺杂量对CZ固溶体的织构-结构、还原性能、储放氧性能及其负载单Pd催化剂三效催化性能的影响。结果表明,适量Ni的掺杂可明显改善CZ复合氧化物的织构-结构性质,所形成的三组分固溶体具有较好的结构均一性,并明显提高了CZ复合氧化物的比表面积,降低了其晶粒尺寸,3%Ni的掺杂量为最佳。同时适量Ni的掺杂也进一步促进CZ与Ni间的相互作用,从而提高了复合氧化物载体及其负载Pd催化剂的还原性能、储放氧性能和高温稳定性。老化前后掺杂3%Ni的Pd/CZNi催化剂均表现出最好的催化活性和最宽的三效操作窗口。4.研究了制备方法对Ni掺杂的CZ复合氧化物的织构-结构、表面形态、还原性能、储放氧性能及其负载单Pd催化剂三效催化性能的影响。结果表明,共沉淀-超临界干燥法制备的CZN-s载体负载Pd催化剂老化前后均表现出了最好的催化活性和最宽的操作窗口。这主要是由于共沉淀-超临界干燥法制备的CZN-s载体形成了结构均一性较好的三组分固溶体,伴随有最大的比表面积、孔体积、平均孔直径和最宽的孔径分布,有利于目标反应物中吸脱附的进行,从而提高了其催化性能。此外,共沉淀-超临界干燥法制备的CZN-s载体表面有较多的Zr原子被Ni原子取代,为了满足电荷平衡,产生了较多的氧空穴或晶格缺陷,从而提高了CZN-s载体的储放氧性能和还原性能。与其它制备方法相比,高温焙烧后共沉淀-超临界干燥法制备的CZN-s载体也具有较好的织构-结构稳定性,且表现出较好的储放氧性能和还原性能,进一步提高了其负载Pd催化剂的耐热稳定性,从而提高了其三效催化性能。
二、超临界干燥法制备铈锆氧化物固溶体（论文开题报告）
（1）论文研究背景及目的
此处内容要求：
首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景，再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题，并提出你的论文准备的观点或解决方法。
写法范例：
本文主要提出一款精简64位RISC处理器存储管理单元结构并详细分析其设计过程。在该MMU结构中,TLB采用叁个分离的TLB,TLB采用基于内容查找的相联存储器并行查找,支持粗粒度为64KB和细粒度为4KB两种页面大小,采用多级分层页表结构映射地址空间,并详细论述了四级页表转换过程,TLB结构组织等。该MMU结构将作为该处理器存储系统实现的一个重要组成部分。
（2）本文研究方法
调查法：该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。
观察法：用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。
实验法：通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。
文献研究法：通过调查文献来获得资料，从而全面的、正确的了解掌握研究方法。
实证研究法：依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。
定性分析法：对研究对象进行“质”的方面的研究，这个方法需要计算的数据较少。
定量分析法：通过具体的数字，使人们对研究对象的认识进一步精确化。
跨学科研究法：运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。
功能分析法：这是社会科学用来分析社会现象的一种方法，从某一功能出发研究多个方面的影响。
模拟法：通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。
三、超临界干燥法制备铈锆氧化物固溶体（论文提纲范文）
（1）Mn-Ce-Ti-O复合气凝胶的制备及其低温NH3-SCR性能研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| Abstract |
| 第1章 绪论 |
| 1.1 研究背景及意义 |
| 1.2 氮氧化物的产生及危害 |
| 1.3 氮氧化物的控制技术 |
| 1.4 文献综述 |
| 1.4.1 MnO_x-CeO_x基催化剂低温NH_3-SCR性能的研究进展 |
| 1.4.2 NH_3-SCR催化剂的抗SO_2性能的研究进展 |
| 1.5 课题的研究思路和内容 |
| 1.5.1 研究思路 |
| 1.5.2 研究内容 |
| 第2章 实验部分 |
| 2.1 实验原料及设备 |
| 2.1.1 实验药品及气体 |
| 2.1.2 仪器设备 |
| 2.2 催化剂活性评价 |
| 2.3 催化剂的表征手段 |
| 2.3.1 TG-DSC |
| 2.3.2 X射线衍射(XRD) |
| 2.3.3 N_2吸附-脱附 |
| 2.3.4 扫描电子显微镜(SEM) |
| 2.3.5 X射线光电子能谱(XPS) |
| 2.3.6 程序升温还原/脱附(H_2-TPR/NH_3-TPD)测试 |
| 2.3.7 原位漫反射红外光谱(in-situ DRIFT) |
| 第3章 一锅溶胶-凝胶法制备介孔Mn-Ce-Ti-O复合气凝胶及其低温NH_3-SCR性能研究 |
| 3.1 引言 |
| 3.2 催化剂的制备 |
| 3.3 催化剂的活性及表征分析 |
| 3.3.1 NH_3-SCR性能及N_2选择性分析 |
| 3.3.2 动力学性能分析 |
| 3.3.3 TOF分析 |
| 3.3.4 抗硫抗水性能以及寿命分析 |
| 3.3.5 TG-DSC分析 |
| 3.3.6 XRD分析 |
| 3.3.7 N_2吸附-脱附分析 |
| 3.3.8 SEM分析 |
| 3.3.9 XPS分析 |
| 3.3.10 H_2-TPR分析 |
| 3.3.11 NH_3-TPD分析 |
| 3.3.12 原位漫反射红外光谱(in-situ DRIFTS)分析 |
| 3.4 本章小结 |
| 第4章 以RF为牺牲模板制备介孔Mn-Ce-Ti-O复合气凝胶及其低温NH_3-SCR性能研究 |
| 4.1 引言 |
| 4.2 制备方法 |
| 4.3 nRF-MCTO-x型气凝胶的NH_3-SCR活性及表征分析 |
| 4.3.1 NH_3-SCR性能分析 |
| 4.3.2 TG分析 |
| 4.3.3 XRD分析 |
| 4.4 aRF-MCTO-x型气凝胶的NH_3-SCR活性及表征分析 |
| 4.4.1 NH_3-SCR性能分析 |
| 4.4.2 催化剂单独氧化NO/NH_3的性能分析 |
| 4.4.3 抗SO_2性能分析 |
| 4.4.4 抗H_2O性能分析 |
| 4.4.5 抗SO_2+H_2O性能分析 |
| 4.4.6 催化剂的稳定性测试 |
| 4.4.7 TG-DSC分析 |
| 4.4.8 XRD分析 |
| 4.4.9 N_2吸附-脱附分析 |
| 4.4.10 XPS分析 |
| 4.4.11 H_2-TPR分析 |
| 4.4.12 NH_3-TPD分析 |
| 4.5 本章小结 |
| 第5章 主要结论与展望 |
| 5.1 论文主要结论 |
| 5.2 今后工作展望 |
| 参考文献 |
| 致谢 |
| 攻读学位期间发表论文情况 |
（2）乙氧基化反应选择性催化合成乙二醇单丁醚（论文提纲范文）
| 摘要 |
| Abstract |
| 引言 |
| 1 绪论 |
| 1.1 乙二醇单丁醚的简介 |
| 1.2 乙氧基化反应催化剂的研究进展 |
| 1.2.1 传统的均相酸碱催化剂 |
| 1.2.2 固体酸催化剂 |
| 1.2.3 固体碱催化剂 |
| 1.3 乙氧基化反应工艺的研究进展 |
| 1.3.1 釜式工艺 |
| 1.3.2 管式连续反应工艺 |
| 1.3.3 固定床反应工艺 |
| 1.3.4 催化精馏工艺 |
| 1.4 铈锆复合氧化物催化剂简介 |
| 1.5 铈锆复合氧化物的制备方法 |
| 1.6 本课题的研究内容与意义 |
| 2 固体酸催化丁醇乙氧基化反应研究 |
| 2.1 实验试剂与仪器设备 |
| 2.1.1 实验试剂 |
| 2.1.2 实验仪器设备 |
| 2.2 催化剂的制备 |
| 2.2.1 各类型分子筛预处理 |
| 2.3 催化剂的表征 |
| 2.3.1 NH_3程序升温脱附(NH_3-TPD) |
| 2.3.2 物理吸附(BET) |
| 2.4 催化剂活性评价 |
| 2.5 催化剂活性相关计算 |
| 2.5.1 原料体积空速的计算 |
| 2.5.2 环氧乙烷转化率的计算 |
| 2.5.3 产物选择性(Sel_(产物))的相关计算 |
| 2.6 不同硅铝比H-ZSM5分子筛的酸性质以及对催化活性的影响 |
| 2.6.1 NH_3-TPD |
| 2.6.2 催化剂活性评价 |
| 2.7 不同类型分子筛和凹凸土的酸性质以及对催化活性的影响 |
| 2.7.1 NH_3-TPD |
| 2.7.2 催化剂活性评价 |
| 2.8 不同类型分子筛和凹凸土的织构性质对催化活性的影响 |
| 2.8.1 BET |
| 2.9 催化剂的稳定性 |
| 2.10 本章小结 |
| 3 固体碱催化丁醇乙氧基化反应研究 |
| 3.1 实验试剂与仪器设备 |
| 3.1.1 实验试剂 |
| 3.1.2 实验仪器设备 |
| 3.2 催化剂的制备 |
| 3.2.1 铈锆复合氧化物 |
| 3.2.2 镁铝复合氧化物 |
| 3.3 催化剂的表征 |
| 3.3.1 X射线粉末衍射(XRD) |
| 3.3.2 C_2程序升温脱附(CO_2-TPD) |
| 3.3.3 物理吸附(BET) |
| 3.4 不同种类固体碱碱性质以及对催化活性的影响 |
| 3.4.1 CO_2-TPD |
| 3.4.2 催化反应活性评价 |
| 3.5 铈锆复合金属氧化物不同制备方法对结构及催化活性的影响 |
| 3.5.1 XRD |
| 3.5.2 BET |
| 3.5.3 CO_2-TPD |
| 3.5.4 催化剂活性评价 |
| 3.6 铈锆配比对催化剂结构及催化活性的影响 |
| 3.6.1 XRD |
| 3.6.2 BET |
| 3.6.3 CO_2-TPD |
| 3.6.4 催化剂活性评价 |
| 3.7 合成温度对催化剂结构及催化活性的影响 |
| 3.7.1 XRD |
| 3.7.2 BET |
| 3.7.3 催化剂活性评价 |
| 3.8 焙烧温度对催化剂结构、活性及稳定性的影响 |
| 3.8.1 XRD |
| 3.8.2 BET |
| 3.8.3 CO_2-TPD |
| 3.8.4 催化剂活性评价 |
| 3.8.5 催化剂稳定性评价 |
| 3.9 本章小结 |
| 结论 |
| 展望 |
| 参考文献 |
| 攻读硕士学位期间发表学术论文情况 |
| 致谢 |
（3）铈锆固溶体的合成及其催化氧化CO性能研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| Abstract |
| 目录 |
| 第1章 前言 |
| 1.1 课题研究背景 |
| 1.1.1 CO气体的污染及危害 |
| 1.1.2 催化剂在CO催化氧化方面的应用 |
| 1.2 铈锆固溶体的研究进展 |
| 1.2.1 铈锆固溶体的结构 |
| 1.2.2 铈锆固溶体的制备 |
| 1.2.3 铈锆固溶体的性能 |
| 1.3 铈锆固溶体在催化氧化CO中的研究应用 |
| 1.3.1 铈基、铈锆基催化剂的研究与应用 |
| 1.3.2 铈锆固溶体催化剂的研究与应用 |
| 1.4 铈锆固溶体的常用表征方法 |
| 1.4.1 吸附-脱附分析 |
| 1.4.2 X射线粉末衍射及其他衍射方法 |
| 1.4.3 电子显微技术 |
| 1.4.4 Raman分析 |
| 1.4.5 XPS分析 |
| 1.4.6 催化剂H_2-TPR和储氧量OSC分析 |
| 1.4.7 催化剂CO转化活性评价 |
| 1.5 论文的选题思路、研究内容及创新点 |
| 1.5.1 选题思路 |
| 1.5.2 研究内容 |
| 1.5.3 本文创新点 |
| 第2章 柠檬酸法制备铈锆固溶体及其CO氧化性能研究 |
| 2.1 引言 |
| 2.2 实验试剂和仪器 |
| 2.2.1 实验试剂 |
| 2.2.2 实验仪器及器皿 |
| 2.2.3 检测仪器 |
| 2.3 实验部分 |
| 2.3.1 柠檬酸法制备铈锆固溶体 |
| 2.3.2 催化剂样品的表征 |
| 2.3.3 催化剂样品的CO活性评价 |
| 2.4 结果和讨论 |
| 2.4.1 柠檬酸法制备铈锆固溶体N_2吸附-脱附表征 |
| 2.4.2 柠檬酸法制备铈锆固溶体XRD表征 |
| 2.4.3 柠檬酸法制备铈锆固溶体Raman表征 |
| 2.4.4 柠檬酸法制备铈锆固溶体H_2-TPR表征和OSC表征 |
| 2.4.5 柠檬酸法制备铈锆固溶体CO氧化活性评价 |
| 2.5 本章小结 |
| 第3章 烟叶废次原料为模板铈锆固溶体的制备及其CO氧化性能研究 |
| 3.1 引言 |
| 3.2 实验部分 |
| 3.2.1 实验试剂 |
| 3.2.2 实验仪器 |
| 3.2.3 制备方法 |
| 3.2.4 催化剂样品的表征 |
| 3.2.5 催化剂样品的CO活性评价 |
| 3.3 结果和讨论 |
| 3.3.1 铈锆固溶体的SEM和TEM表征 |
| 3.3.2 铈锆固溶体的N_2吸附-脱附表征 |
| 3.3.3 铈锆固溶体的XRD表征 |
| 3.3.4 铈锆固溶体的Raman表征 |
| 3.3.5 铈锆固溶体的H_2-TPR和储氧量OSC |
| 3.3.6 铈锆固溶体的XPS表征 |
| 3.3.7 铈锆固溶体的CO催化氧化活性的研究 |
| 3.4 本章小结 |
| 第4章 烟梗丝为模板制备铈锆固溶体及其CO氧化性能研究 |
| 4.1 引言 |
| 4.2 实验部分 |
| 4.2.1 实验试剂 |
| 4.2.2 实验仪器 |
| 4.2.3 实验步骤 |
| 4.2.4 铈锆锆固溶体的表征 |
| 4.2.5 催化剂样品的CO活性评价 |
| 4.3 结果和讨论 |
| 4.3.1 铈锆固溶体的SEM和TEM表征 |
| 4.3.2 铈锆固溶体的N_2吸附-脱附表征 |
| 4.3.3 铈锆固溶体的XRD表征 |
| 4.3.4 铈锆固溶体的Raman表征 |
| 4.3.5 铈锆固溶体的H_2-TPR和储氧量OSC |
| 4.3.6 铈锆固溶体的CO催化氧化活性的研究 |
| 4.4 本章小结 |
| 第5章 结论与展望 |
| 参考文献 |
| 攻读硕士学位期间完成的科研成果 |
| 致谢 |
（4）掺杂Cu的Ce-Zr-O2催化剂在富氢气中CO选择性氧化的研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| Abstract |
| 目录 |
| 第一章 绪论 |
| 1.1 富H_2中CO脱除的研究背景 |
| 1.2 富H_2中CO脱除的物理途径 |
| 1.2.1 富H_2中CO的物理脱除方法 |
| 1.2.2 富H_2中CO的化学脱除方法 |
| 1.3 选择性氧化CO(CO-PROX)的催化剂 |
| 1.3.1 贵金属催化剂 |
| 1.3.2 非贵金属催化剂 |
| 1.4 Ce-Zr-O_2催化剂在CO-PROX上的研究进展 |
| 1.5 本论文研究的目的、内容和创新点 |
| 1.5.1 研究目的 |
| 1.5.2 研究内容 |
| 1.5.3 研究创新点 |
| 第二章 实验方法 |
| 2.1 实验试剂及仪器 |
| 2.2 催化剂的制备 |
| 2.2.1 Ce_(0.8)Zr_(0.2)O_2材料的制备 |
| 2.2.2 掺杂Cu催化剂的制备 |
| 2.3 催化剂的活性评价 |
| 2.3.1 反应装置 |
| 2.3.2 活性评价 |
| 2.3.3 分析和计算 |
| 2.4 催化剂的表征 |
| 2.4.1 X-射线衍射分析(XRD)分析 |
| 2.4.2 BET比表面积及孔结构的测定 |
| 2.4.3 透射电镜(TEM)的分析 |
| 2.4.4 程序升温还原(TPR)分析 |
| 第三章 制备方法对Ce-Zr-O_2材料性能的影响 |
| 3.1 引言 |
| 3.2 Ce_(0.8)Zr_(0.2)O_2材料的制备 |
| 3.2.1 模板法(surfactant-assisted,SA) |
| 3.2.2 溶胶-凝胶法(sol-gel,SG) |
| 3.2.3 尿素研磨燃烧法(urea grind combustion,UGC) |
| 3.3 Ce_(0.8)Zr_(0.2)O_2材料的活性评价 |
| 3.4 本章小结 |
| 第四章 不同合成条件对Ce-Zr-O_2催化剂结构性能的影响 |
| 4.1 引言 |
| 4.2 不同Ce/Zr比对Ce_xZr_(1-x)O_2-400催化剂结构性能的影响 |
| 4.3 不同煅烧温度对Ce_(0.8)Zr_(0.2)O_2催化剂结构性能的影响 |
| 4.4 不同尿素添加量对Ce_(0.8)Zr_(0.2)O_2-300催化剂结构性能的影响 |
| 4.5 本章小结 |
| 第五章 掺杂Cu的Ce_(0.8)Zr_(0.2)O_2催化剂的性能评价 |
| 5.1 引言 |
| 5.2 活性组分和载体对CO选择性催化效果比较 |
| 5.3 制备方法的比较 |
| 5.3.1 材料的制备 |
| 5.3.2 两种材料的催化活性比较及表征 |
| 5.4 制备条件对CuO-Ce_(0.8)Zr_(0.2)O_2催化剂性能的影响 |
| 5.4.1 不同铜含量对CuO-Ce_(0.8)Zr_(0.2)O_2催化剂性能的影响 |
| 5.4.2 不同煅烧温度对10%CuO-Ce_(0.8)Zr_(0.2)O_2催化剂性能的影响 |
| 5.5 空速对CuO-Ce_(0.8)Zr_(0.2)O_2催化剂性能的影响 |
| 5.6 10%CuO-Ce_(0.8)Zr_(0.2)O_2催化剂的稳定性考察 |
| 5.7 本章小结 |
| 第六章 过渡金属掺杂对CuO-Ce_(0.8)Zr_(0.2)O_2催化剂性能评价 |
| 6.1 引言 |
| 6.2 Co的掺杂 |
| 6.2.1 Co的掺杂对Cu-Ce_(0.8)Zr_(0.2)O_2催化剂催化性能的影响 |
| 6.2.2 Co掺杂量对CuO-Ce_(0.8)Zr_(0.2)O_2催化剂催化性能的影响 |
| 6.3 其他过渡金属的掺杂对CuO-Ce_(0.8)Zr_(0.2)O_2催化剂性能的影响. |
| 6.4 本章小结 |
| 第七章 结论及建议 |
| 7.1 结论 |
| 7.2 存在的问题及建议 |
| 致谢 |
| 参考文献 |
| 附录A 攻读硕士学位期间发表的论文 |
（5）铈锆复合氧化物制备方法探析（论文提纲范文）
| 1 铈锆氧化物的优点分析 |
| 2 铈锆复合氧化物制备方法探析 |
| 2.1 共沉淀法 |
| 2.1.1 概念 |
| 2.1.2 优点 |
| 2.1.3 实验效果 |
| 2.2 溶胶凝胶法 |
| 2.2.1 概念 |
| 2.2.2 优点 |
| 2.2.3 实验效果 |
| 2.3 超临界干燥法 |
| 2.3.1 概念 |
| 2.3.2 优点 |
| 2.3.3 实验效果 |
| 3 结语 |
（6）高性能铈锆氧化物的制备及工业化生产（论文提纲范文）
| 摘要 |
| Abstract |
| 第一章 绪论 |
| 1.1 课题背景 |
| 1.1.1 汽车尾气的排放污染及危害 |
| 1.1.2 汽车尾气的排放污染治理技术及法规发展趋势 |
| 1.1.3 汽车尾气催化剂的发展历程及趋势 |
| 1.1.4 汽车尾气催化剂的催化机理 |
| 1.2 铈锆复合氧化物在三效催化剂中的应用 |
| 1.2.1 铈锆复合氧化物在三效催化剂中的作用 |
| 1.2.2 铈锆复合氧化物在汽车催化剂中应用趋势 |
| 1.3 铈锆氧化物的掺杂改性研究 |
| 1.3.1 稀土元素改性 |
| 1.3.2 碱土元素掺杂 |
| 1.3.3 过渡金属元素掺杂 |
| 1.3.4 其他元素掺杂 |
| 1.4 铈锆复合氧化物的制备工艺 |
| 1.4.1 共沉淀-水热法 |
| 1.4.2 共沉淀-不同助剂法 |
| 1.4.3 共沉淀-乙醇超临界干燥法 |
| 1.4.4 改进溶胶-凝胶法 |
| 1.4.5 微乳液法 |
| 1.5 论文研究目的及创新点 |
| 第二章 实验原料与仪器 |
| 2.1 实验试剂及气体 |
| 2.2 小试设备及装置 |
| 2.3 中试试验主要设备 |
| 2.4 表征方法 |
| 2.4.1 X-射线粉末衍射（XRD） |
| 2.4.2 比表面积及孔径分布（BET） |
| 2.4.3 氢气程序升温还原（H2-TPR） |
| 2.4.4 储氧量（OSC）测试 |
| 2.5 本章小结 |
| 第三章 小试制备样品及分析 |
| 3.1 制备流程 |
| 3.1.1 共沉淀法制备样品 |
| 3.1.2 共沉淀加超临界干燥法制备样品 |
| 3.1.3 共沉淀加水热法制备样品 |
| 3.2 比表面积分析 |
| 3.2.1 共沉淀法制备样品的比表面积分析 |
| 3.2.2 共沉淀加超临界干燥法制备样品的比表面积分析 |
| 3.2.3 共沉淀加水热法制备样品的比表面积分析 |
| 3.3 XRD 分析 |
| 3.4 H_2-TPR |
| 3.5 最优工艺的确定 |
| 3.6 本章小结 |
| 第四章 工业化中试制备样品及表征 |
| 4.1 中试制备流程 |
| 4.2 比表面积分析测试 |
| 4.3 XRD 分析 |
| 4.4 OSC 测试 |
| 4.5 本章小结 |
| 第五章 CO_2超临界制备方法的工艺流程设计 |
| 5.1 设计依据 |
| 5.2 工艺流程确定 |
| 5.3 工艺流程设计及设备布置 |
| 5.4 本章小结 |
| 第六章 结论与展望 |
| 6.1 主要结论 |
| 6.2 后续展望 |
| 参考文献 |
| 致谢 |
| 附录 |
（7）催化燃烧甲烷催化剂的合成及其性能研究（论文提纲范文）
| 中文摘要 |
| Abstract |
| 第1章 绪论 |
| 1.1 引言 |
| 1.2 催化燃烧甲烷 |
| 1.2.1 催化燃烧甲烷的研究背景及意义 |
| 1.2.2 催化燃烧甲烷的反应机理 |
| 1.2.3 催化燃烧技术 |
| 1.2.4 催化燃烧甲烷催化剂 |
| 1.2.5 催化燃烧对催化材料的要求 |
| 1.3 微波技术及应用 |
| 1.4 微波反应装置 |
| 1.5 微波加热原理 |
| 1.6 微波加热特点 |
| 1.7 课题选择 |
| 第2章 实验部分 |
| 2.1 实验药品和仪器 |
| 2.1.1 实验药品 |
| 2.1.2 实验所用仪器 |
| 2.2 钯催化剂的制备 |
| 2.2.1 载体的合成 |
| 2.2.2 钯催化剂的合成 |
| 2.3 催化活性评价 |
| 2.4 催化剂的表征 |
| 第3章 浸渍法制备 Pd/Ce_(1-x)Zr_xO_2及其催化性能 |
| 3.1 不同沉淀剂对载体及催化剂催化性能的影响 |
| 3.1.1 XRD 表征结果 |
| 3.1.2 比表面积表征结果 |
| 3.1.3 活性测试结果 |
| 3.2 不同铈锆比对载体结构及催化性能的影响 |
| 3.2.1 XRD 表征结果 |
| 3.2.2 比表面积表征结果 |
| 3.2.3 活性测试结果 |
| 3.3 载体煅烧温度对催化剂催化燃烧甲烷活性的影响 |
| 3.3.1 XRD 表征结果 |
| 3.3.2 比表面积表征结果 |
| 3.3.3 活性测试结果 |
| 3.4 葡萄糖和柠檬酸对载体制备及催化活性的影响 |
| 3.4.1 XRD 表征结果 |
| 3.4.2 比表面积表征结果 |
| 3.4.3 TEM 分析 |
| 3.4.4 催化剂的比表面积及催化活性分析 |
| 3.5 元素 La 的掺杂对催化剂催化性能的研究 |
| 3.5.1 XRD 表征结果 |
| 3.5.2 活性测试结果 |
| 3.6 本章小结 |
| 第4章 微波辅助法合成 Pd/Ce_(1-x)Zr_xO_2催化剂 |
| 4.1 催化剂制备条件对催化燃烧甲烷活性的影响 |
| 4.1.1 不同微波时间对催化活性的影响 |
| 4.1.2 不同微波功率对催化活性的影响 |
| 4.1.3 氯化钯溶液浓度对催化剂催化活性的影响 |
| 4.1.4 不同微波反应介质的影响 |
| 4.1.5 微波反应介质体积比的选择 |
| 4.1.6 钯负载量对催化剂催化活性的影响 |
| 4.1.7 pH 值对催化活性的影响 |
| 4.1.8 催化剂焙烧条件对催化活性的影响 |
| 4.1.9 载体制备条件对催化剂催化活性的影响 |
| 4.2 活性测试条件对催化剂催化性能的影响 |
| 4.2.1 空速对催化剂催化燃烧甲烷活性的影响 |
| 4.2.2 反应气配比对催化剂反应性能的影响 |
| 4.3 微波法对 1%Pd/La_xCe_(1-x)O_2催化剂活性的影响 |
| 4.3.1 活性测试结果 |
| 4.3.2 比表面积表征结果 |
| 4.4 浸渍法与微波法活性的比较 |
| 4.4.1 XRD 表征结果 |
| 4.4.2 比表面积表征结果 |
| 4.4.3 Raman 表征结果 |
| 4.4.4 TEM 表征结果 |
| 4.4.5 活性测试结果 |
| 4.5 本章小结 |
| 结论 |
| 参考文献 |
| 致谢 |
（8）高比表面积铈锆固溶体的制备与性能研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| Abstract |
| 第一章 绪论 |
| 1.1 课题背景 |
| 1.2 机动车尾气催化净化的研究进展 |
| 1.2.1 柴油车尾气催化净化 |
| 1.2.2 汽油车尾气催化净化 |
| 1.3 稀土材料在汽车尾气催化剂中的研究进展 |
| 1.3.1 ABO_3稀土钙钛矿 |
| 1.3.2 稀土纳米材料 |
| 1.3.3 铈基复合氧化物 |
| 1.4 铈锆固溶体的研究进展 |
| 1.4.1 铈锆固溶体的合成方法 |
| 1.4.2 铈锆固溶体的储氧性能(OSC) |
| 1.5 研究意义 |
| 1.6 本论文的创新性 |
| 第二章 实验部分 |
| 2.1 化学试剂及实验材料 |
| 2.1.1 化学试剂 |
| 2.1.2 实验气体 |
| 2.2 实验仪器装置 |
| 2.3 催化剂的表征 |
| 2.3.1 X-射线粉末衍射(XRD) |
| 2.3.2 比表面积及孔径分布 |
| 2.3.3 顺磁共振波谱(EPR) |
| 2.3.4 氢气程序升温还原(H_2-TPR) |
| 2.3.5 样品储氧性能(OSC)测试 |
| 2.4 本章小结 |
| 第三章 共沉淀法、共沉淀法和乙醇超临界干燥相结合制备铈锆固溶体及表征 |
| 3.1 实验方法 |
| 3.1.1 样品制备 |
| 3.1.2 样品表征 |
| 3.2 结果和讨论 |
| 3.2.1 比表面积及孔径分布 |
| 3.2.2 XRD |
| 3.2.3 氧化还原性能和EPR |
| 3.3 本章小结 |
| 第四章 微乳液法、水热法制备铈锆固溶体及表征 |
| 4.1 实验方法 |
| 4.2 结果与讨论 |
| 4.2.1 比表面积和孔径分布 |
| 4.2.2 XRD |
| 4.2.3 H_2-TPR |
| 4.3 本章小结 |
| 第五章 超临界干燥制备高比表面积铈锆固溶体及表征 |
| 5.1 实验部分 |
| 5.2 实验结果 |
| 5.2.1 比表面积和孔分布 |
| 5.2.2 XRD |
| 5.2.3 H_2-TPR |
| 5.3 本章小结 |
| 第六章 不同合成方法制备铈锆固溶体的储氧性能 |
| 6.1 引言 |
| 6.2 实验结果 |
| 6.2.1 定量管的容积标定 |
| 6.2.2 OSC |
| 6.3 本章小结 |
| 第七章 结论与展望 |
| 7.1 主要结论 |
| 7.2 对后续工作的展望 |
| 参考文献 |
| 致谢 |
| 附录 |
（9）轻型柴油车尾气氧化催化剂中铈锆复合氧化物/氧化铝/分子筛材料催化性能的研究（论文提纲范文）
| 致谢 |
| 摘要 |
| Abstract |
| 第一章 文献综述 |
| 1.1 前言 |
| 1.2 轻型柴油车尾气排放测试方法 |
| 1.3 轻型柴油车尾气组成与特点 |
| 1.4 轻型柴油车尾气排放法规 |
| 1.5 轻型柴油车尾气排放控制方法 |
| 1.6 柴油车氧化催化剂(DOC)技术 |
| 1.7 柴油机氧化催化剂(DOC)面临的问题及解决策略 |
| 1.8 本论文的研究目的和内容 |
| 第二章 实验部分 |
| 2.1 原料与试剂 |
| 2.2 载体和催化剂的制备 |
| 2.2.1 载体的制备 |
| 2.2.2 催化剂的制备 |
| 2.3 催化剂活性评价装置和方法 |
| 2.4 载体和催化剂的表征 |
| 第三章 铈锆比对铈锆固溶体结构及其负载单Pt催化剂催化氧化性能的影响 |
| 3.1 引言 |
| 3.2 结果与讨论 |
| 3.2.1 载体和催化剂的表征 |
| 3.2.1.1 XRD结果分析 |
| 3.2.1.2 N_2吸附/脱附结果分析 |
| 3.2.1.3 OSCC结果分析 |
| 3.2.1.4 H_2-TPR结果分析 |
| 3.2.1.5 原位DRIFT结果分析 |
| 3.2.2 载体/催化剂活性评价 |
| 3.2.2.1 对SOF的催化氧化结果分析 |
| 3.2.2.2 对HC/CO混合气的催化氧化结果分析 |
| 3.3 小结 |
| 第四章 不同载体及其负载单Pt催化剂催化氧化性能的研究 |
| 4.1 引言 |
| 4.2 结果与讨论 |
| 4.2.1 载体与催化剂的表征 |
| 4.2.1.1 N_2吸附/脱附结果分析 |
| 4.2.1.2 H_2-TPR结果分析 |
| 4.2.1.3 原位DRIFT结果分析 |
| 4.2.2 载体/催化剂活性评价 |
| 4.2.2.1 对SOF的催化氧化结果分析 |
| 4.2.2.2 对HC/CO混合气的催化氧化结果分析 |
| 4.3 小结 |
| 第五章 三组分载体及其负载单Pt催化剂催化氧化性能的研究 |
| 5.1 引言 |
| 5.2 结果与讨论 |
| 5.2.1 载体与催化剂的表征 |
| 5.2.1.1 N_2吸附脱附表征结果及OSCC结果分析 |
| 5.2.1.2 H_2-TPR分析结果 |
| 5.2.1.3 原位DRIFT分析结果 |
| 5.2.2 载体/催化剂活性评价 |
| 5.2.2.1 对SOF的催化氧化性能 |
| 5.2.2.2 对HC/CO混合气的催化氧化性能 |
| 5.3 小结 |
| 第六章 全文总结 |
| 参考文献 |
| 作者简历 |
| 发表论文情况 |
（10）过渡金属掺杂对Ce0.67Zr0.33O2复合氧化物的性质及其负载单Pd催化剂三效催化性能的研究（论文提纲范文）
| 致谢 |
| 摘要 |
| Abstract |
| 第一章 文献综述 |
| 1.1 前言 |
| 1.2 汽车尾气净化催化剂发展概况 |
| 1.2.1 Pt-Pd-Rh三效催化剂中Rh的作用 |
| 1.2.2 单Pd三效催化剂 |
| 1.2.3 低贵金属或非贵金属催化剂 |
| 1.2.4 反应机理以及动力学研究 |
| 1.3 铈锆固溶体及其研究进展 |
| 1.3.1 铈锆固溶体的结构和制备方法 |
| 1.3.1.1 铈锆固溶体的结构和性质研究 |
| 1.3.1.2 铈锆固溶体的制备方法 |
| 1.3.2 铈锆固溶体的储放氧性能研究 |
| 1.3.2.1 储放氧性能的定义及测试方法 |
| 1.3.2.2 储放氧性能研究进展 |
| 1.4 铈锆固溶体的掺杂改性研究 |
| 1.4.1 稀土元素的掺杂 |
| 1.4.2 碱金属和碱土金属的掺杂 |
| 1.4.3 过渡金属的掺杂 |
| 1.5 立题依据和研究内容 |
| 第二章 实验部分 |
| 2.1 原料与试剂 |
| 2.2 载体的制备 |
| 2.2.1 载体的不同制备方法 |
| 2.2.2 掺杂不同过渡金属的载体 |
| 2.2.3 不同Fe、Ni掺杂量的载体 |
| 2.2.4 不同Ni掺杂方法的载体 |
| 2.3 催化剂的制备 |
| 2.4 催化剂活性评价的装置和方法 |
| 2.5 载体和催化剂的表征 |
| 第三章 掺杂过渡金属对Ce_(0.67)Zr_(0.33)O_2复合氧化物的性质及其负载单Pd三效催化剂催化性能的影响 |
| 3.1 引言 |
| 3.2 结果与讨论 |
| 3.2.1 载体和催化剂的表征 |
| 3.2.1.1 XRD和BET分析结果 |
| 3.2.1.2 N_2吸脱附和孔径分析结果 |
| 3.2.1.3 UV-Raman分析结果 |
| 3.2.1.4 H_2-TPR分析结果 |
| 3.2.2 催化剂的三效性能评价结果 |
| 3.2.3 CZM的表面化学结构表征及氧流动性能测试 |
| 3.2.3.1 XPS分析结果 |
| 3.2.3.2 原位拉曼分析结果 |
| 3.2.3.3 OSCC和DOSC分析结果 |
| 3.3 小结 |
| 第四章 Fe、Ni掺杂量对Ce_(0.67)Zr_(0.33)O_2复合氧化物的性质及其负载单Pd三效催化剂催化性能的影响 |
| 4.1 Fe掺杂量对Ce_(0.67)Zr_(0.33)O_2复合氧化物的性质及其负载单Pd三效催化剂催化性能的影响 |
| 4.1.1 引言 |
| 4.1.2 结果与讨论 |
| 4.1.2.1 载体和催化剂的表征 |
| 4.1.2.1.1 XRD和比表面分析结果 |
| 4.1.2.1.2 N_2吸脱附曲线和孔结构分析结果 |
| 4.1.2.1.3 XPS分析结果 |
| 4.1.2.2 催化剂的三效性能评价结果 |
| 4.1.2.3 还原性能和储放氧性能测试 |
| 4.1.2.3.1 H_2-TPR分析结果 |
| 4.1.2.3.2 OSCC和DOSC分析结果 |
| 4.1.2.3.3 原位拉曼分析结果 |
| 4.1.3 小结 |
| 4.2 Ni掺杂量对Ce_(0.67)Zr_(0.33)O_2复合氧化物的性质及其负载单Pd三效催化剂催化性能的影响 |
| 4.2.1 引言 |
| 4.2.2 结果与讨论 |
| 4.2.2.1 催化剂的三效性能评价结果 |
| 4.2.2.2 载体和催化剂的表征 |
| 4.2.2.2.1 XRD和比表面分析结果 |
| 4.2.2.2.2 孔结构分析结果 |
| 4.2.2.2.3 XPS分析结果 |
| 4.2.2.3 载体和催化剂的还原性能和储放氧性能测试 |
| 4.2.2.3.1 H_2-TPR分析结果 |
| 4.2.2.3.2 OSCC和DOSC分析结果 |
| 4.2.2.3.3 原位拉曼分析结果 |
| 4.2.3 小结 |
| 第五章 制备方法对Ni掺杂Ce_(0.67)Zr_(0.33)O_2复合氧化物的性质及其负载单Pd三效催化剂催化性能的影响 |
| 5.1 引言 |
| 5.2 结果与讨论 |
| 5.2.1 载体和催化剂的表征 |
| 5.2.1.1 N_2吸脱附和孔结构分析结果 |
| 5.2.1.2 XRD分析结果 |
| 5.2.1.3 TEM分析结果 |
| 5.2.1.4 XPS分析结果 |
| 5.2.1.5 UV-Raman分析结果 |
| 5.2.2 还原性能和储放氧性能测试 |
| 5.2.2.1 H_2-TPR分析结果 |
| 5.2.2.2 OSCC分析结果 |
| 5.2.2.3 DOSC分析结果 |
| 5.2.3 催化剂的三效性能评价结果 |
| 5.3 小结 |
| 第六章 全文总结 |
| 参考文献 |
| 作者简历 |
| 读博期间发表的论文及投稿情况 |
四、超临界干燥法制备铈锆氧化物固溶体（论文参考文献）
- [1]Mn-Ce-Ti-O复合气凝胶的制备及其低温NH3-SCR性能研究[D]. 魏亚彬. 上海应用技术大学, 2020(02)
- [2]乙氧基化反应选择性催化合成乙二醇单丁醚[D]. 王起超. 大连理工大学, 2016(03)
- [3]铈锆固溶体的合成及其催化氧化CO性能研究[D]. 袁发贵. 云南大学, 2015(09)
- [4]掺杂Cu的Ce-Zr-O2催化剂在富氢气中CO选择性氧化的研究[D]. 邓莲. 昆明理工大学, 2014(01)
- [5]铈锆复合氧化物制备方法探析[J]. 金鑫. 中国石油和化工标准与质量, 2014(03)
- [6]高性能铈锆氧化物的制备及工业化生产[D]. 杨家富. 济南大学, 2013(05)
- [7]催化燃烧甲烷催化剂的合成及其性能研究[D]. 王兴智. 黑龙江大学, 2012(10)
- [8]高比表面积铈锆固溶体的制备与性能研究[D]. 王姿姿. 济南大学, 2012(04)
- [9]轻型柴油车尾气氧化催化剂中铈锆复合氧化物/氧化铝/分子筛材料催化性能的研究[D]. 韩玉惜. 浙江大学, 2012(03)
- [10]过渡金属掺杂对Ce0.67Zr0.33O2复合氧化物的性质及其负载单Pd催化剂三效催化性能的研究[D]. 李光凤. 浙江大学, 2012(07)